Procedentes de una familia muy adinerada de Lorena, Alfred y su hermano, Ernest Grandidier, emprendieron un viaje alrededor del mundo, en un principio conducido por el astrofísico Pierre Jules César Janssen, que tiempo después debió abandonar la expedición por sentirse enfermo y retornó a Francia al cabo de seis meses.
Durante su viaje lograron reunir una significativa colección de especímenes, los cuales fueron analizados en 1860 por Ernest.
En 1863, Alfred consiguió viajar a la India, pues soñaba con la exploración del Tíbet disfrazado de monje budista, pero lamentablemente contrajo una severa fiebre.
El trabajo alcanzó los cuarenta volúmenes y las últimas obras fueron publicadas póstumamente por su hijo, Guillaume Grandidier, que continuó su labor exploradora en la isla africana.
Durante sus exploraciones cruzó la isla en tres oportunidades, viajando alrededor de tres mil kilómetros por el interior y otros dos mil quinientos por la costa, y exploró la región de Antananarivo.