En 1543, fundó la primera Santa Casa de Misericórdia, la cual llamó Todos os Santos, nombre que pasaría a la villa de Santos, cuyo puerto estaba mejor localizado que el de São Vicente.
Más tarde, por orden del tercer gobernador general Mem de Sá, realizó expediciones al interior en busca de oro y plata y habría llegado hasta la Chapada Diamantina en el sertão baiano.
En este período, por lo tanto, fueron designados dos capitanes mayores distintos para cada donatario, con competencia territorial sobre la misma área.
Finalmente en 1645 la condesa de Vimieiro consiguió hacer valer sus derechos y la capitanía con sede en Itanhaém (o Nossa Senhora da Conceição de Itanhaém) fue incorporada a la capitanía de San Vicente, aunque se mantuvo legalmente hasta 1771.
En 1709, tras la derrota de los bandeirantes en la Guerra de los Emboabas, la capitanía fue vendida y posteriormente reorganizada como Capitanía de San Pablo y Minas de Oro, que a esa altura, por la acción de las banderas ya tenía un territorio muchas veces mayor, abarcando grosso modo lo que hoy son los estados de Santa Catarina, Paraná, São Paulo, Minas Gerais, Goiás, Tocantins, Mato Grosso del Sur, Mato Grosso, Rondonia y Río Grande del Sur