Fue hijo de una familia aristocrática sevillana formada por Antonio Merry y Dolores Colom; su hermano Francisco Merry fue nombrado Conde de Benomar por Alfonso XII en reconocimiento a su trayectoria como diplomático (fue embajador en Tánger (1860), Berlín y Roma).
Se casó y tuvo un hijo escritor, Antonio Merry Villalba, quien colaboró con su padre en alguna de sus obras.
Imprimió una Historia de España en cuatro volúmenes que en su segunda edición amplió a seis.
En esta y otras obras durante la Restauración se reveló como un conservador y neocatólico integrista, imbuido de una idea providencial de su disciplina; reunió sus artículos contra el librepensador Emilio Castelar en su obra Mis principios respecto a la Santa Sede (1860).
Entre sus estudios literarios, se consagró en especial a estudiar las Novelas ejemplares de Cervantes, el teatro clásico español del Siglo de Oro y, sobre todo, la obra del poeta sevillano y matemático Alberto Lista, cuya Geografía ampliada redactada en la parte astronómica por Alberto Lista completó, anotó y editó (Sevilla, 1864).