Formó parte del Cenáculo romántico de Heidelberg, junto a Gorres, Creuzer y Clemens Brentano que pasó a ser primero amigo y luego cuñado, al casarse con Bettina Brentano con la que tuvo una hija, Gisella von Arnim.
Achim von Arnim pertenecía a una familia de la nobleza prusiana.
Junto a su amigo Clemens Brentano publicó Des Knaben Wunderhorn, una colección de Volkslieder (canciones populares) en tres tomos entre 1806 y 1808.
Ese mismo año fundó el importante periódico romántico Diario para ermitaños (Zeitung für Einsiedler) en Heidelberg.
A partir de 1809 se establece en Berlín y colaboró de modo especial en las Hojas berlinesas vespertinas (Berliner Abendblätter) y fundó en 1811 un partido político que se llamó "Salón alemán" (Deutsche Tischgesellschaft).