Su producción compositiva incluye dos sinfonías y una gran colección de obras corales, tanto religiosas como profanas.
En 1880, decidió centrarse en escribir cantatas de mayor envergadura, y todas ellas fueron publicadas por Novello and Co.
Entre estas obras encontramos su Oda al viento del noreste para coro y orquesta, y la que es su obra más larga, la Oda a Las Pasiones (1882), interpretada en el Festival de Hereford de ese mismo año.
Asimismo, Smith compuso dos cantatas para voces masculinas durante los dos últimos años de su vida.
De sus cuarenta canciones, su trabajo más popular fue el dueto vocal O that we two were maying.