Angélica fue la tercera de los 20 hijos del abogado Antoine Arnauld, y una de las seis hermanas del filósofo y líder del jansenismo, Antoine Arnauld (el Gran Arnauld).
Más tarde se la conocería como La Mère Angélique (La Madre Angélica).
Durante la Controversia del formulario del siglo XVII y la persecución de Port-Royal (1648-1652), Angélica Arnauld se vio obligada a firmar un documento condenando las cinco proposiciones del jansenismo.
[2] Su sobrinos, Angélique de Saint-Jean y Antoine Le Maistre, la persuadieron para que escribiera su autobiografía, que fue principalmente la historia de la heroica resistencia de su comunidad frente a sus tribulaciones religiosas.
[3] Después de su muerte, Angélique fue sucedida como abadesa por su hermana, Agnès Arnauld.