Tras la boda, Carlos Teodoro regresó al ejército, y en 1866 partió a la guerra austro-prusiana.
Un año después cogió una gripe que la llevó a la muerte con apenas 21 años.
La muerte de su mujer produjo en Carlos Teodoro un profundo turbamiento interior.
Al haberse sentido impotente ante la muerte de Sofía, decide comenzar a estudiar Medicina, con la oposición de su familia que consideraba impropio que un príncipe tuviese una profesión.
Retomó sus estudios y en 1872 recibió el doctorado en Medicina por la Universidad Luis Maximiliano de Múnich.
Allí vivía Alexander von Ivanov, un famoso oculista de Kiev, por lo que se había convertido en un lugar de peregrinación para todo el que tuviese problemas oculares.