En primer lugar, la princesa fue comprometida al príncipe heredero Pedro Federico Guillermo de Oldemburgo, pero el compromiso se disolvió debido a la aparición de la enfermedad mental de Pedro.
[1] Éste se había casado previamente con la hermana mayor de Carlota, Federica, y de sus cinco hijos sobrevivientes, ella se convirtió en la madrastra.
La pareja vivió en Hannover, donde Carlos se desempeñó como gobernador del rey Jorge III del Reino Unido.
Carlos estaba entonces en su servicio en Hannover y se trasladó donde la madre de Carlota en Darmstadt, a la que entregó los niños bajo cuidado.
Junto con su esposo y su primera esposa, Carlota encontró en la cripta real en Mirow su lugar de descanso final.