Comenzó su formación en matemáticas para formarse en el Cuerpo de Ingenieros, pero su interés se centró en la arquitectura, que estudió con entusiasmo.
Allí estudió con Jacques-François Blondel (1705-1774), arquitecto al servicio del rey Luis XV de Francia.
Ese mismo año fue invitado a ingresar en la Academia, y recibió el encargo de diseñar "Et kongeligt Palais, liggende paa en smuk Plads" ("Un palacio real situado en una hermosa plaza").
Entre 1766-1769 construyó la capilla conmemorativa para el antiguo Lord gran senescal Count Adam Gottlob Moltke en la Iglesia de Karise en la localidad de Faxe, que había sido iniciada por su antiguo maestro y ahora también profesor en la Academia, el arquitecto Nicolas-Henri Jardin.
En 1771, el profesor Jardin solicitó que Harsdorff fuera nombrado su sucesor como profesor de arquitectura en la Academia, cargo que ocupó ese mismo año después de que Jardin dejara el puesto el 26 de marzo al abandonar Dinamarca para regresar a Francia.
El púlpito de madera de estilo neoclásico está pintado para que parezca mármol dorado y presenta un friso atribuido a Johannes Wiedewelt y Peder Als .
El trabajo en este proyecto, sin embargo, se detuvo en 1779 debido a la falta de dinero.
Finalmente, la obra se desarrolló según los planos de Ferdinand Meldahl (1827-1908).
La Sociedad de Arte Nórdico del historiador y crítico de arte Niels Lauritz Høyen (Selskabet para nordisk Kunst ) publicó el libro " CF Harsdorffs Værker " (1871).