En 1874, Coll y Toste volvió a Puerto Rico, donde estableció su propia práctica médica en Arecibo.
Después de la guerra, Coll y Toste fue nombrado Secretario Civil y, en 1900, Comisionado del Interior por el General George Whitefield Davis, el gobernador militar nombrado por los Estados Unidos.
Entre otros cargos civiles Coll y Toste fue el presidente de la Academia de Historia Puertorriqueña y del Ateneo Puertorriqueño.
Sus obras son lectura en las escuelas y universidades de Puerto Rico.
[2][3] Puerto Rico ha honrado su memoria nombrando muchos edificios públicos y una avenida por él.