Volvió al UCL como profesor en 1960 y en 1968 sucedió a Smith como Quain Professor, un puesto que ocupó hasta 1981.
Durante los inicios de la década de 1960, Randolph Quirk y sus compañeros, entre ellos Valerie Adams, Derek Davy y David Crystal, llevaron a cabo un ambicioso proyecto conocido como la Investigación sobre el uso del inglés.
Se lanzó en su vida social con gusto y disfrutó cantando baldas victorianas con un «par de pintas» con un acento cockney.
Cuando la Escuela se trasladó del Queen Elizabeth College a New Cross, las cuentas cayeron rápidamente.
Hasta su muerte residió en Alemania e Inglaterra con su mujer, la lingüista alemana Gabriele Stein.