Permitió que su hija mayor, Gladys, aceptara algunos papeles teatrales en Toronto en papeles para niños y, a medida que los otros hijos crecían, hizo giras con ellos por compañías teatrales de todo Estados Unidos.
Más tarde, sus otros dos hijos adoptaron Pickford como apellido por su trabajo como actores.
Después de que su hija, Gladys, conocida entonces como la actriz Mary Pickford, empezara a conseguir papeles en el cine, Charlotte Smith actuó en papeles secundarios en tres películas mudas en 1910 y 1911, junto a su hija.
Smith desempeñó un papel en United Artists y en la Mary Pickford Film Company, fundada por su hija, hasta su muerte.
Fue enterrada en la parcela Pickford del Forest Lawn Memorial Park de Glendale, California.