En el año 2000, la población era de 67.194 habitantes.
La capital del condado es Montesano, y su ciudad más grande es Aberdeen.
Debe su nombre a Grays Harbor, un gran estuario cercano al sudoeste del condado.
Esta bahía, asimismo, es llamada así por el Capitán Robert Gray quien la descubrió el 7 de mayo de 1792.
Originalmente se llamó Condado Chehalis, tomando el nombre actual en 1915.