La diócesis tiene 4030 km² y extiende su jurisdicción sobre los fieles católicos de rito latino residentes en la mayor parte del condado de Donegal.
El Monasterio de Raphoe fue fundado en el siglo VI y restaurado alrededor del año 700 por san Adomnán (o san Eunano), quien tradicionalmente es venerado como el primer obispo de la diócesis.
En 1647 fue liberado con motivo de un canje de prisioneros y en 1653 se ganó el camino al exilio, para morir en Bruselas ocho años después.
Desde la época de la Reforma, ningún obispo católico ha tenido residencia en Raphoe, donde los restos de la antigua catedral forman parte de la actual catedral protestante, mientras que los restos del antiguo monasterio han desaparecido.
En 1901 el papa León XIII restableció el cabildo catedralicio y la nueva catedral de Letterkenny fue solemnemente dedicada a los santos Eunano y Columba.