Ernesto Adalberto era el segundo hijo del barón Karl von Harrach y su esposa, la noble Maria Elisabeth von Schrattenbach.
Siendo aún estudiante, fue nombrado primero tesorero y luego secretario papal.
A los 25 años, fue nombrado arzobispo de Praga tras la muerte de su predecesor en el cargo, Jan Lohelius, y fue elevado a la púrpura cardenalicia en 1626.
Su visión de la reforma general le acercó a los círculos eclesiásticos posteriores a la Reforma, promoviendo también el aumento de vocaciones al sacerdocio.
También hizo construir numerosas iglesias y conventos, acogiendo con libre acceso a casi todas las órdenes religiosas presentes entonces en sus dominios.