Es especialmente conocido por su canción "Pra não dizer que não falei das flores (Caminhando)" (1968), que se constituyera en símbolo de la resistencia contra la dictadura militar instalada en 1964.
En 1966, llegó a la final del Festival de Música Popular Brasileira de la TV Record con su canción "Disparada", que se volvería un éxito masivo, interpretada por Jair Rodrigues.
La canción, una convocatoria a movilizarse contra la dictaura militar, fue inmediatamente prohibida por el gobierno, transformándose en un himno y símbolo de la resistencia.
En 1968, lugo de la sanción del Acto Institucional Número Cinco (AI-5), Vandré fue obligado a exilarse.
El músico ha declarado que no se presenta más en público porque su imagen de "Che Guevara cantor" rebaja su obra musical.