Cuando poco después se desocupó el puesto de organista en la iglesia Saint Sulpitius en Diest, Lemmens también asumió el cargo.
[2] François-Joseph Fétis fue su maestro y deseaba convertirlo en un músico capaz de renovar el arte del organista en Bélgica.
Un año después publicó su primera pieza para órgano titulada Dix Improvisations dans le style sévère et chantant.
A partir de aquí desarrolló en 1862 un método para órgano, la Escuela de Órgano basada en el canto llano romano, que se extendió por toda Europa.
En 1869 se trasladó definitivamente a Londres para centrarse en su carrera de concierto con su esposa.