Al abandonar la universidad se negó a tomar las sagradas órdenes en la Iglesia de Inglaterra, como sus padres deseaban, sino que viajó ociosamente por Centroeuropa, residiendo principalmente, durante la primera parte de su periplo, en Alemania.
Durante su estancia en Múnich, en 1842, Simpson se convirtió al catolicismo, y Gregorio XVI, para señalar su beneplácito a tal decisión, le nombró Caballero de San Gregorio.
En 1847 se publicó su segunda obra, una novela de ambientación húngara titulada Gisela, también en 3 volúmenes.
Estos reportes dispersos los recopilaría Simpson, en 1849, en dos volúmenes titulados Imágenes del París revolucionario.
El último libro publicado por Simpson fue su cuarta novela, For Ever and Never (en 2 volúmenes, 1884).
Del resto las más conocidas[2] son las que a continuación se mencionan.