[2] Tras completar su doctorado se trasladó a la Universidad de Maryland, donde se convirtió en jefe del Departamento de Física y Astronomía en 1953.
Durante su mandato, fue responsable de un gran aumento en el tamaño y la calidad del departamento.
Cuando el gobernador William Donald Schaefer decidió unir la mayoría de las universidades públicas del estado en un único sistema, Toll fue puesto al mando de la unión, tras lo que se convirtió en el primer canciller del nuevo Sistema Universitario de Maryland.
En 1995, a los 71 años, fue nombrado presidente del Washington College, una pequeña escuela de artes liberales privada en Chestertown, Maryland.
Allí, consiguió resolver la crisis presupuestaria de la escuela y elevar su perfil nacional.