Era hijo del bibliófilo Ángel Allendesalazar y Muñoz de Salazar (1854-1885) (hijo, a su vez, del conde de Montefuerte) y de su esposa Carmen Zaragoza y Ayllón (nacida en La Habana el 22 de julio de 1855).
Fue responsable del desarrollo de la biblioteca del Museo Romántico de Madrid y participó en la catalogación de sus cuadros.
También llamó la atención en el sector del arte alemán.
Desde 1924 hasta su muerte escribió la mayor parte de los artículos sobre artistas españoles anteriores al siglo XIX para el Allgemeines Lexikon der Bildenden Künstler y también revisó todas las demás biografías relacionadas con España.
Tras su muerte, legó su colección de dibujos de los siglos XVII y XVIII al Museo del Prado, así como un cuadro atribuido al pintor barroco Pedro Atanasio Bocanegra.