En 1955, con 23 años de edad, fue transferido al Napoli italiano, donde fue apodado "'O lione" (que en napolitano significa "El león").
Así Vinício volvió a su Brasil natal en búsqueda de un equipo, pero pronto regresó a Italia, llamado por el LR Vicenza.
Allí permanecería hasta su retiro como jugador (salvo una temporada poco exitosa en el Inter de Helenio Herrera).
Su debut como entrenador fue otra vez en la ciudad de Nápoles, en el Internapoli, equipo que entonces militaba en 3ª división y que con Vinício casi logró el ascenso a la Serie B, finalizando tercero.
Tras 4 temporadas en equipos chicos, en 1973 volvió al Napoli, donde fue el primero en implementar en Italia el "fútbol total" de la escuela holandesa; con los azzurri ganó una Copa de Italia en 1975/76.