Desde 1813 hasta su muerte fue el landgrave reinante de Hesse-Philippsthal.
Posteriormente, en 1807, junto con el coronel Nunziante y el teniente coronel Bardot, en una expedición de 4000 hombres, dejó Sicilia para intentar la reconquista del territorio continental de Nápoles.
Cuando Luis murió sin descendencia en Nápoles en 1816 (su único hijo había muerto en 1802 a la edad de cuatro años), el título pasó a manos de su hermano Ernesto Constantino.
Por otro lado, tuvo que renunciar al ejército holandés, ya que a los oficiales no se les permitía casarse con católicos.
Luis y María Francisca tuvieron dos hijos: