Se distinguió por sus estudios sobre las culturas mesoamericanas precolombinas durante los años de 1950 a 1970.
Al inicio de la guerra civil española se unió a las fuerzas republicanas.
En 1937 se casó con su novia de varios años Ángeles Gil, con quien posteriormente tuvo dos hijos, exiliándose más tarde en México.
En México se incorporó al Instituto Nacional de Antropología e Historia en donde fue catedrático.
En los años 1940, Armillas condujo excavaciones en Teotihuacán en el Valle de México, dando continuidad a los trabajos de George Vaillant, Eduardo Noguera, y Sigvald Linné.