Comenzó a practicar las leyes en Washington D. C., En 1942, Smylie dejó temporalmente el estudio de las leyes para ingresar a la marina armada como asistente y estuvo destacado en Filadelfia primero y en las Filipinas durante la Segunda Guerra Mundial.
Un año más tarde Smylie fue secretario particular del entonces 33 Gobernador de Idaho C. A.
[3] En 1954 Smylie fue elegido gobernador y envió enmiendas a la legislatura para las leyes de contribuciones y sobre la reelección de gobernadores, la cual fue aprobada en 1956.
Smylie intentó gobernar para un cuarto periodo en 1966 pero fue derrotado en las elecciones republicanas primarias[5] por su sucesor, Don Samuelson, quien era Senador de Idaho desde 6 años antes.
Smylie volvió a la práctica de las leyes en 1967 y trabajó como juez y como presidente del Colegio de Idaho.