Allgood comenzó su carrera en el Abbey Theatre y después trabajó en la Irish National Theatre Society, apareciendo en muchas obras por toda Gran Bretaña.
Fue una actriz habitual en las primeras películas de Alfred Hitchcock, como Blackmail (1929), Juno and the Paycock (1930) y Sabotage (1936).
Allgood fue nominada al Óscar a la mejor actriz de reparto en 1941 por su papel de Beth Morgan en el filme ¡Qué verde era mi valle!, pero el premio cayó en manos de Mary Astor.
También memorables son sus papeles en Dr. Jekyll y Mr.
Estuvo casada durante un breve lapso con Gerald Henson.