Su padre murió cuando Ulrich tenía cuatro años, y su madre, Else Thein, hubo de sacar sola adelante a él y a sus dos hermanos mayores.
A partir de 1952 desempeñó numerosos papeles protagonistas en películas de Martin Hellberg, Gerhard Klein, Günter Reisch, Frank Beyer y Konrad Wolf.
En 1963 escribió su primer guion para una película de televisión, y que también dirigió con éxito, Der andere neben dir.
A partir de finales de los años 1970, Thein actuó en diferentes producciones televisivas, como la serie Polizeiruf 110 o telefilmes biográficos como Martin Luther y Johann Sebastian Bach.
A lo largo de su carrera Thein trabajó con diferentes actrices con las que más tarde se casaría, entre ellas Christel Thein-Sörgel, Franziska Troegner, Annekathrin Bürger y Renate Geißler.