Fue elegido arzobispo en 805 y pasó su tiempo en el cargo reformando al clero de la catedral.
Se enfrentó también a dos reyes mercianos, Coenwulf y Ceolwulf– acerca de si religiosos o seglares debían controlar monasterios.
En un punto, Wulfred viajó a Roma para consultar con el papado y fue destituido de su cargo durante varios años por ello.
Wulfred También utilizó su riqueza personal para financiar la construcción de edificios nuevos.
En 808 el papado informó a Carlomagno que Cenwulf no había hecho todavía las paces con el arzobispo, pero por 809 parecen estar en buenas relaciones; los dos parecen participar en una serie de transferencias de tierras entre 809 y 815.
Aun así, la disputa estaba todavía activa en los últimos años del reinado de Coenwulf reinado, cuando en un concilio celebrado quizá en 821, el rey amenazó al arzobispo con exiliarlo a no ser que cediera.
[8] Wulfred y la comunidad del Canterbury lucharon vigorosamente contra Coenwulf, enviando embajadas al papa y redactando documentos falsos en su favor que habrían sido emitidos por reyes anteriores.
Estos documentos nombran a Werhard como sobrino de Wulfred, y le llama sacerdote.
El scriptorium de la Christ Church estuvo especialmente activo bajo Wulfred.
Wulfred fue el primer arzobispo en colocar su retrato en los peniques acuñados en su nombre que, a diferencia de los acuñados por arzobispos anteriores, nunca hacían referencia al rey merciano.
[11] Wulfred También reconstruyó algunos edificios en Canterbury, a pesar de que desconocemos si estos eran edificios de servicios, como el dormitorio o el refractarios, o si reconstruyó propiamente la catedral.