En un principio el fondo fue dividido en secciones y en 1953 se conformaron las bibliotecas de Departamentos e Institutos como bibliotecas especializadas, que tenían sedes distribuidas en distintas casas del centro de la ciudad.
En 1981 las bibliotecas -central y departamentales- fueron ubicadas en los subsuelos del Edificio Tres Facultades.
[4] El fondo documental se fue formando a partir de donaciones.
Se destacan: Pascual Guaglianone (temas humanísticos), Ángel Licitra (literatura clásica e italiana), Destéfano (artes), Bacigalupo (literatura francesa), Biblioteca Ayacucho (pensamiento latinoamericano), Joaquín Pérez (historia argentina y americana), Rosenvasser (historia egipcia), Schlesinger (estudios clásicos), Monner Sans (literatura), Balmori (filología) Patrología (recolección de escritos de la Edad Media), y más recientemente las bibliotecas personales de los profesores Carlos Mayo (historia) y Susana Zanetti (literatura).
Incluye cartas personales de personajes históricos como José Martí o Rainer Maria Rilke.