Su última dupla en dobles fue su compatriota Paola Suárez, que volvió a jugar por pedido suyo para disputar los Juegos Olímpicos de Londres 2012.
Siendo la número 212 del ranking WTA, recibió una invitación especial para el torneo de Scottsdale, en donde hizo su debut en el circuito, perdiendo en la primera ronda.
Una semana más tarde, Gisela disputó su primera final en un torneo WTA en Hobart, perdiendo ante la china Jie Zheng.
También disputó la final de Pattaya City, en la cual tuvo tres match points para llevarse el título pero terminó cediendo el partido 7-5 en el tercer set.
A principios de 2009 participó por primera vez en el torneo de exhibición JB GROUP Classic, formando parte del equipo América junto a Venus Williams y la juvenil Coco Vandeweghe, saliendo ganadoras del certamen.
Llegó a la sexta final de su carrera en la Copa Colsanitas, Bogotá siendo derrotada por la española María José Martínez Sánchez.
En este último torneo, derrotó por la segunda ronda a la rusa María Sharápova, excampeona del certamen en el año 2004.
En su siguiente torneo, en Bastad, llegó a las semifinales en singles y ganó su segundo título del año en dobles, nuevamente con Pennetta.
Dulko comenzó el año en Hobart, en donde alcanzó los cuartos de final, y luego compitió en el Australian Open, donde dio una de las sorpresas del torneo al derrotar a Ana Ivanović en la segunda ronda por 6-7(6), 7-5, 6-4 para luego ser derrotada por la novena preclasficada Vera Zvonareva por 6-1 y 7-5.
Luego jugó la Copa Colsanitas, y como primera preclasificada llegó hasta las semifinales sin ceder sets pero allí fue vencida por Angelique Kerber.
Allí ganó su primer título de dobles del año junto a Edina Gallovits.
En dobles, Dulko formó pareja con su amiga Flavia Pennetta, en lo que era su tercer torneo juntas de la temporada, para conseguir su primer título Premier al vencer a Nadia Petrova y Samantha Stosur en la final.
En la ronda siguiente, Gisela fue derrotada por Chanelle Scheepers, partido que jugó luego de sufrir un cuadro viral.
En dobles, ganaron con Pennetta el cuarto título de la temporada, derrotando a la pareja checa formada por Renata Voracova y Barbora Zahlavova Strycova.
Sin embargo, en dobles llegó a la final con Pennetta, en la que no pudieron contra Olga Govortsova y Chan Yung-Jan.
En el Abierto de Australia fue derrotada en primera ronda por la danesa No.1 del mundo, Caroline Wozniacki, en sets corridos.
Participó en los Juegos Olímpicos de Londres en dobles mixto formando dupla con Juan Martín del Potro donde llegó a cuartos de final, logrando un diploma olímpico al perder ante los terceros preclasificados, Lisa Raymond y Mike Bryan en sets corridos.
Poco tiempo después, se pudo ver a Fernando y Verónica juntos,[7] confirmando los rumores.